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原子級分散PtSn烷烴脫氫催化劑研究取得新進展
 
2019-05-06 | 文章来源:国研中心联合研究部        【 】【打印】【關閉

  金属所沈阳材料国家研究中心联合研究部刘洪阳副研究员和研究生张家雲等人组成的纳米碳材料负载金属催化剂研究小组与北京大学马丁教授、香港科技大学王宁教授等团队合作,通过金属铂(Pt)与富缺陷石墨烯载体之间相互作用的调控以及第二组分锡(Sn)的引入,在纳米金刚石/石墨烯碳载体上制备出原子级分散的全暴露Pt纳米团簇催化剂,进一步的研究发现该原子级分散的PtSn催化剂在催化正丁烷脱氢制烯烃中表现出优异的催化活性和稳定性。近日,《美国化学会催化》(ACS Catalysis) 以封面的形式发表了该项研究成果(DOI:10.1021/acscatal.9b00601)。

  低碳烯烴是生産橡膠、塑料和其他聚合物的重要化工原料。低碳烷烴的直接脫氫是典型的工業上烯烴生産工藝,它是一種吸熱反應,需要較高的溫度才能獲得滿意的轉化率和烯烴收率。到目前爲止,美國UOP公司開發的鉑錫合金催化劑(Pt3Sn/Al2O3)被認爲是該反應的最佳催化劑之一,但是由于在高溫脫氫過程中商業Pt3Sn合金催化劑不可避免要發生燒結與積碳導致催化劑快速失活。同時,Pt3Sn合金催化劑只有表面Pt原子參與反應,Pt原子的利用率較低。因此,開發一種高分散、高穩定性的鉑基催化劑是催化烷烴脫氫制烯烴的關鍵。

  近年來劉洪陽副研究員帶領的研究小組致力于新型納米碳材料負載金屬催化劑的設計與催化性能研究。經過多年的學術積累,他們首次利用納米金剛石/石墨烯複合核殼材料(ND@G)爲載體,制備出一種Sn輔助完全暴露的原子級分散Pt納米團簇催化劑(a-PtSn/ND@G)。通過球差電鏡表征(圖1)並結合X射線吸收譜表征(圖2),構建了平均三個Pt原子與富缺陷石墨烯載體配位成鍵的結構模型。該催化劑在較低反應溫度450°C下獲得良好的丁烷脫氫活性和穩定性,TOF是傳統Pt3Sn合金催化劑的3.9倍,對烯烴産物的選擇性達到98%以上(圖3)。利用密度泛函理論(DFT)模擬計算研究發現,原子級分散的全暴露Pt納米團簇保證了Pt原子的充分利用以及産物烯烴分子的最佳吸附/脫附行爲(圖4)。該項研究爲開發高效工業脫氫制烯烴催化劑提供了新思路,正與企業合作開展進一步的應用研究。

  上述工作得到了國家基金委重大研究計劃重點基金、國家基金委重大研究計劃培育項目、國家基金委面上項目、科技部重點研發計劃“納米專項”青年科學家項目、中科院青年促進會、中科院金屬所、沈陽材料科學國家研究中心和中石化等企業項目的支持,以及上海同步輻射光源提供的大力支持。

  全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b00601

图 1 原子级分散的a-PtSn/ND@G催化剂的球差HAADF-STEM 图像及EDX 分析

图2 (A, B) a-PtSn/ND@G和Pt/ND@G的EXAFS振荡小波变换;(C) 结构模型模拟图

图 3 原子级分散的a-PtSn/ND@G催化劑正丁烷脫氫性能:(A)鉑催化劑的轉化率和選擇性,(B)TOF對比以及(C)在450oC催化穩定性

图 4 Pt3-Gr結構模型上正丁烷脫氫反應中間態及能量變化曲線

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